Wyniki analizy termodynamicznej dla reakcji sprzęgania metanu oraz odwodornienia węglowodorów C_2^-C₄ w obecności ditlenku węgla zestawiono z rezultatami w gazie inertnym. ... więcej

Wyniki analizy termodynamicznej dla reakcji sprzęgania metanu oraz odwodornienia węglowodorów C_2^-C₄ w obecności ditlenku węgla zestawiono z rezultatami w gazie inertnym. Dodatkowo zbadano stopień przereagowania węglowodorów w niektórych niepożądanych reakcjach ubocznych, jak konwersja do gazu syntezowego lub tlenku węgla i wody, a także możliwość zgazowania koksu przez ditlenek węgla (reakcja Boudouarda). Wyniki obliczeń teoretycznych porównano z danymi eksperymentalnymi, otrzymanymi dla katalizatora VO_x/C_act. Zmiany aktywności katalitycznej, obserwowane w obecności ditlenku węgla i gazu inertnego, zostały wyjaśnione w oparciu o właściwości kwasowo-zasadowe powierzchni kontaktu oraz zmianę ładunku cząstkowego na najbardziej podatnym na oderwanie atomie wodoru w węglowodorach (tj. przy najsłabszym wiązaniu C-H). Dodatkowe badania na katalizatorach LaMgO_x wykonano dla reakcji sprzęgania metanu.

The results of thermodynamic analysis of methane oxidative coupling and dehydrogenation of C_2^-C₄ hydrocarbons in the presence of carbon dioxide were compared to the corresponding ... więcej

The results of thermodynamic analysis of methane oxidative coupling and dehydrogenation of C_2^-C₄ hydrocarbons in the presence of carbon dioxide were compared to the corresponding results in an inert gas atmosphere. Moreover, conversion of alkanes in some undesirable side reactions, such as decomposition of alkanes to the synthesis gas or to carbon oxide and water, as well as the gasification of coke by carbon dioxide in the Boudouard reaction, were investigated. Finally, the results of the theoretical calculations were compared with the experimental data obtained over VO_x/C_act catalyst. The results are discussed in relation to the acid-base properties of the catalyst surface and the atomic charge on the hydrogen most susceptible to abstraction (i.e., the weakest C-H bond in hydrocarbons). Thus, the changes of the catalytic performance in the presence and absence of carbon dioxide are explained. Additional tests of methane coupling reaction were done over LaMgO_x catalyst.